海洋极端环境(深渊、冷泉)沉积物孔隙水溶解有机质的地球化学特征

深渊海沟和冷泉活动区都是海洋极端环境的典型区域,也是当前地球科学研究的热点地区。在这两个海洋极端环境沉积物中,微生物介导的有机质降解过程不仅是微生物获得能量的核心方式,也为地球化学元素的循环提供重要驱动力。尽管如此,极端环境中沉积物有机质降解和循环过程的研究还很匮乏。溶解有机质(DOM)作为沉积物颗粒有机质降解的中间产物,通过深入剖析沉积物DOM的含量、组分、来源等特征可以为研究极端环境有机质降解过程提供重要信息,也可以在一定程度上反映微生物群落结构和代谢过程。本博士论文对采集于马里亚纳海沟、玛索海沟、新不列颠海沟三个深渊区和南海北部“海马”冷泉活动区沉积物孔隙水DOM进行测试,并结合相关的地球化学参数综合分析,旨在揭示海洋极端环境沉积物DOM的来源、含量、活性及分子组成等信息,并探讨DOM性质的控制因素及生物地球化学过程,为认识深海极端环境碳循环过程提供重要参考。深渊海沟指的是水深超过60LY294002说明书00米的深海区域,它主要以高压、低温、无光黑暗等为特点。近些年的研究表明深渊区是有机质埋藏和降解的热点区域,因此,研究深渊区沉积物孔隙水DOM的性质及循环过程,对解析深渊环境沉积物有机质的降解机制和微生物生命过程有重要意义。本论文对马里亚纳海沟、玛索海沟和新不列颠海沟不同站位沉积物有机碳含量、原位总耗氧量、孔隙水溶解有机碳(DOC)浓度、紫外-可见吸光度光谱和三维荧光光谱进行了分析,并利用平行因子分析手段对三维荧光光谱进行解析。结果表明,陆源有机质输入量和初级生产力较高的新不列颠海沟区沉积物DOC浓度最高,远离www.selleck.cn/products/plx5622陆地的马里亚纳海沟和玛索海沟沉积物DOC浓度相近。同一深渊区,海沟轴部沉积物DOC浓度明显高于深海平原站位。深渊区各站位平均DOC浓度与沉积物总有机碳含量和原位耗氧量存在显著相关性,指示沉积物有机质含量和微生物活动强度是DOC浓度的重要控制因素。此外,马里亚纳海沟和玛索海沟沉积物孔隙水DOC的浓度随深度基本不变,这是由于这两个海沟沉积物氧气刺穿深度大,DOC很难在氧化的沉积环境中积累。而新不列颠海沟站位DOC浓度随深度逐渐增加,这可能是由于该海沟沉积物为次氧-厌氧环境,促进了DOC的积累。另外,光谱分析结果证实深渊区沉积物孔隙水DOM可分为惰性的类腐殖质和活性的类蛋白质两大类,深渊轴部惰性的类腐殖质含量高于深海平原站位,且类腐殖质含量、腐殖化系数和吸光度比值都随深度逐渐增加,指示海沟轴部沉积物中有高度降解、惰性、低分子量的DOM积累。海底冷泉在大陆边缘广泛分布,它是深部含甲烷流体沿通道渗漏至海底的独特地质现象。除少部分甲烷进入海水之处,绝大部分甲烷在海底浅表层沉积物中通过微生物的甲烷厌氧氧化作用(AOM)消耗,该过程除产生碳同位素亏损的溶解无机碳(DIC)外,还伴有DOC形成。本论文对南海北部“海马”冷泉活动区4个冷泉活动站位和2个背景站位沉积物孔隙水的DOC浓度及其同位素、紫外-可见吸光度光谱和三维荧光光谱特性进行了测定。相比于背景站位,冷泉沉积物孔隙水中DOC浓度高,并伴随碳同位素的明显亏损,说明冷泉沉积物中存在甲烷来源的DOC,并Impending pathological fractures且随冷泉活动增强,甲烷来源DOC的比例逐渐升高。三维荧光光谱数据结果显示,沉积物中的荧光DOM分为活性的类蛋白组分和惰性的类腐殖质组分。冷泉沉积物中惰性的类腐殖质组分少,活性的类蛋白质组分多,结合冷泉沉积物DOM低的腐殖化系数及高的自生源系数,共同指示冷泉沉积物孔隙水中的荧光DOM降解程度更低,活性更高。对各荧光组分与DOC的浓度及同位素做相关性分析发现,活性荧光类蛋白组分含量与DOC浓度及其同位素呈较好的线性相关性,指示甲烷来源的DOC主要由活性物质组成。利用傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR-MS)在分子层面对冷泉区沉积物孔隙水DOM性质进行解析,结果显示,冷泉DOM中含碳、氢、氧(CHO)与碳、氢、氧、氮(CHON)的化学式及总化学式数量都低于背景站位,而含硫化学式的数量和相对强度更大,这可能与冷泉沉积物中DOM的硫化过程有关。此外,冷泉沉积物DOM具有低的改进后芳香系数(AImod)和等效双键数(DBE),高的氢碳原子比(H/C)和活性系数(MLB_L),都印证了冷泉沉积物DOM具有较高活性的特征。结合DOM化合物分析结果,冷泉DOM中活性的多肽类和不饱和脂肪族化合物的相对强度都显著高于背景站位,且不饱和脂肪族化合物的相对强度远大于多肽类化合物。因此,冷泉沉积物孔隙水DOM的活性特征是由不饱和脂肪族化合物的大量产生导致。而不同化合物中含硫化学式的强度富集系数指示,冷泉沉积物中含硫化学式更倾向于在多肽类和不饱和脂肪族化合物中发挥作用。