核能的快速发展所带来的放射性污染物处理处置问题备受关注。核事故和乏燃料后处理过程中会产生大量含有放射性核素以及放射性有机污染物的核废水,这些放射性物质由于其高迁移能力极易进入生物圈,直接进入人体或通过食物链在人体中富集,从而对人体健康造成危害。此外,核废水中存在的铀、裂变碎片等核素具有很高的回收利用价值。因此从核废水中去除放射性物质不仅有利于降低辐射剂量从而减少其对环境和人体健康的影响,还有利于资源的回收利用。吸附法因其简便的操作、低廉的成本和高效的处理能力被广泛应用于核废水的处理中。使用吸附法处理核废水要求吸附剂兼具较高的吸附容量和较快的吸附速率,Alpelisib而吸附剂的吸Target Protein Ligan抑制剂附性能取决于其官能团和物理结构两个因素。因此通过“改良吸附剂化学结构”和“优化吸附剂物理结构”的策略,有望得到对放射性物质具有优异吸附性能的新型吸附剂。多级孔结构兼具可以提供大比表面积的微孔和快速传质的大孔,使其在放射性污染物的捕获上具有高吸附容量和快吸附速率。基于此,本工作对具有多级孔结构的材料进行功能化改性和孔结构优化,以期得到对放射性污染物具有高吸附性能的吸附材料。具体的研究结果和结论如下:1.使用一系列双阳离子吡啶基团对商用Reillex 425树脂进行了功能化改性,通过改性大幅提高了 Reillex 425树脂在接近自然水体pH的近中性条件下对Re(Ⅶ)(Tc(Ⅶ)的化学类似物)的吸附容量。通过对比原始树脂与不同双阳离子基团改性树脂对Re(Ⅶ)的吸附速率,发现具有最短碳链的-Py+C2H4N+Me3可以有效促进Re(Ⅶ)在树脂微孔中的颗粒内扩散过程,从而提高树脂对Biodiverse farmlandsRe(Ⅶ)的吸附速率。改性树脂对Tc(Ⅶ)的吸附实验也同样证实了这一结果,使用-Py+C2H4N+Me3对Reillex 425改性可满足对快速去污的需求。不同改性树脂对Re(Ⅶ)的吸附等温线研究表明,随着双阳离子基团的碳链长度增加,季铵化吡啶位点的利用率增加,其中碳链长度最长的-Py+C5H10N+Me3中的两个吸附位点均可以与Re(Ⅶ)结合,从而实现对Re(Ⅶ)的高吸附容量(588.2 mg g-1)。使用-Py+C5H10N+Me3对Reillex 425改性可满足对高浓度Tc(Ⅶ)去污的需求。使用双阳离子基团对商用Reillex 425树脂进行改性,可有效提高其对Tc(Ⅶ)的吸附能力,并可以满足不同场景下对Tc(Ⅶ)的去除需求。2.合成了具有丰富介孔的多级孔氮化硼(HPBN),并对其进行了吡啶二酰胺(DAPy)功能化改性。初始的氮化硼由于缺少与U(Ⅵ)结合的官能团而对U(Ⅵ)几乎没有吸附能力,而经过改性后吡啶二酰胺基团赋予了改性氮化硼(HPBN-DAPy)优异的吸附性能。得益于多级孔氮化硼双峰分布的20和3 nm的多级孔结构,HPBN-DAPy对U(Ⅵ)表现出超快的吸附速率,吸附在0.5 min内可达到暂时平衡。随后U(Ⅵ)扩散入小介孔和小介孔连接的大介孔,使吸附容量逐渐增加最终达到吸附平衡。吸附等温线对吸附机理的研究表明,在初始浓度较低时U(Ⅵ)通过化学作用单层吸附在HPBN-DAPy上,而在初始浓度较高时U(Ⅵ)通过物理作用多层吸附在HPBN-DAPy上。此外,HPBN-DAPy还表现出良好的选择性、耐盐性和循环使用性能,非常有利于其对复杂环境下放射性污水中U(Ⅵ)的吸附。3.制备了具有活性氨基的多级孔碳掺杂氮化硼(BCN),并在对其孔结构优化后进行了二联吡啶二酰胺(DABP)功能化改性。所合成的BCN-DABP在弱酸性和强酸性条件下对U(Ⅵ)均具有优异的吸附性能。在弱酸性条件下,BCN-DABP通过螯合作用与UO22+结合,且在高U(Ⅵ)浓度下每一个DABP基团可以吸附两个UO22+,最大吸附容量达到818.7 mg g-1。而在强酸性条件下,质子化后的DABP基团通过静电吸引与UO2(NO3)3-结合,同样在高浓度下每一个DABP基团可以吸附两个UO2(NO3)3-,此时最大吸附容量达到1296.7mgg-1。由于静电吸引对边界层扩散的促进,强酸性条件下BCN-DABP对U(Ⅵ)具有超快的吸附速率,吸附可以在0.5 min内达到平衡。此外,BCN-DABP还具有优异的辐射稳定性和选择性,这增加了 BCN-DABP对环境放射性污水和高放废液中U(Ⅵ)的吸附能力。4.利用辐射法制备了掺杂Eu(Ⅲ)的还原氧化石墨烯(rGO-Eu)复合气凝胶。Eu3+引发的预组装有效拓宽了凝胶形成所需的pH范围并降低了所需的吸收剂量。通过对凝胶形成机理的研究,发现Eu3+不仅影响了凝胶的还原过程还影响了凝胶的孔结构。在pH=2时,Eu3+抑制了还原过程并使气凝胶具有多级孔结构,使其对有机溶剂具有极高的吸附容量和超快的吸附速率。此外,rGO-Eu的荧光性能还可实现在吸附过程中对有机溶剂的原位检测。而在pH=6时,Eu3+促进了还原过程并引入了大量的大孔,这带来的强疏水性和大比表面积使其对水溶性有机污染物具有极高的吸附容量。利用辐射法制得的rGO-Eu气凝胶有望对不同种类的有机污染物实现广谱吸附。